本发明公开了一种口腔护理组合物及其制备方法和应用，包括载药胶束，载药胶束包括聚合物胶束和物理包覆于聚合物胶束中的釉质修复药物，聚合物胶束为式I所示结构的水溶性聚合物在单宁酸存在的水溶液中形成的胶束粒子，其外壳通过化学键与唾液蛋白多肽连接。本发明提供的口腔护理组合物通过唾液蛋白多肽粘附在牙齿表面，在龋齿造成的口腔酸性环境中打开单宁酸与水溶性聚合物之间的硼酸酯键，释放单宁酸和氟化钠，能够实现药物的智能、按需释放，从而达到预防龋齿和修复牙齿缺损的目的。