本发明属于光存储领域，公开了一种聚丙烯腈用作光存储介质的多维光存储方法，聚丙烯腈可作为光存储介质应用。本发明首次将聚丙烯腈用作光存储介质用于光存储，在聚丙烯腈中写入存储数据时，所需的激光能量显著低于熔融石英加工所需能量，能够极大地降低多维光存储系统对飞秒激光器的性能需求，有效降低系统成本。并且，本发明还提供了2种激光加工优选的改性结构，即，微孔结构、各向异性结构，作为存储单元设计，可灵活运用。